El pueblo se fundó entre 1142 y 1209, según un documento de Alfonso VIII en el que cita dicho lugar.
Los orígenes, en cuanto a vida organizada, delatan por estas tierras el paso de la civilización romana. Posteriormente, los «lucillos» (sarcófagos de piedra) son el legado arqueológico dejado por visigodos y mozárabes. De ahí el nombre de Navalucillos; «nava» proviene de tierra fértil y «lucillos» de los sarcófagos.
Entre los siglos XV y XVII Los Navalucillos lidera la comarca con una situación de continúo crecimiento, convirtiéndose así en punto de mira de los movimientos migratorios, sobre todo de la Extremadura más pobre. Los Navalucillos se convierte en la tierra del Aceite, del queso y de la miel.
El momento de mayor explendor de la localidad fue el siglo XVIII cuya unión eclesiástica, lograda por el Cardenal Lorenzana, fue secundada por una unión administrativa de los dos Navalucillos, Navalucillos de Talavera y Navalucillos de Toledo.